[科普中國(guó)]-包覆顆粒

包覆顆粒coated particle由核燃料顆粒和外層的包覆層構(gòu)成。包覆顆粒的內(nèi)層山低密度疏松熱解碳構(gòu)成，用以貯存裂變氣體。外層為高密度的致密熱解碳層，承受裂變氣體壓力和包容裂變產(chǎn)物3。

將燃料顆粒均勻彌散在非裂變基體材料中構(gòu)成的一種混合燃料。彌散的顆粒稱燃料相，其尺寸很小，以保證基體的連續(xù)性。燃料相為陶瓷燃料，基體相為金屬的彌散體，叫做金屬陶瓷燃料；燃料相為包覆燃料顆粒，基體相為石墨的彌散體，習(xí)慣上稱為包覆顆粒燃料1。

彌散燃料彌散燃料是為提高燃料元件的傳熱效率和加深燃耗而設(shè)計(jì)的。它兼有陶瓷和金屬的優(yōu)點(diǎn)。其設(shè)計(jì)原則是：燃料顆粒的尺寸要大于裂變產(chǎn)物的射程，使裂變產(chǎn)物引起的損傷基本上局限于燃料內(nèi)，燃料元件可以達(dá)到更高的燃耗。裂變產(chǎn)物在鈾中的射程約7μm，在鋁中約14μm，彌散相大小選取100～600μm；彌散燃料的性質(zhì)基本上與基體材料的相同，只要選用合適的連續(xù)相，就可以使燃料元件具有較好的導(dǎo)熱性能和較高的強(qiáng)度和塑性，并耐輻照和腐蝕。常用的燃料顆粒有UAl4、U3Si2、UO2及UC2；基體材料有鋁、不銹鋼及石墨4。

彌散燃料分類彌散燃料根據(jù)彌散相和連續(xù)相的類別和燃料結(jié)構(gòu)可分為三類：金屬與金屬，如UAl4-Al，是中國(guó)高通量反應(yīng)堆的燃料；陶瓷與金屬，如U3Si2-Al，是國(guó)際研究與試驗(yàn)堆低富集化(RERTR)計(jì)劃推薦的燃料；陶瓷與陶瓷，如(U，Th)O2[或(U，Th)C2]-石墨或碳化硅，是高溫氣冷堆的燃料。

彌散燃料的制造方法彌散燃料的制造方法隨不同類別而異。對(duì)第一類彌散體，可用常規(guī)冶金方法，并采用適當(dāng)?shù)臒崽幚碇频谩Ｈ绾X55%～87%(重量)的鈾鋁合金，在冷卻到1003K時(shí)由包晶反應(yīng)先形成部分UAl4；再在稍低于共晶溫度913K下長(zhǎng)時(shí)間加熱，可得到穩(wěn)定的UAl4在鋁基體的彌散體。對(duì)陶瓷-金屬?gòu)浬⑷剂?，可用粉末冶金法制造，如U3Si2-Al，先將金屬鈾與高純硅按配比熔煉制成塊狀U3Si2化合物，再在惰性氣氛中粉碎，篩分成44～150μm和小于44μm兩類粉粒；然后將U3Si2粉粒與鋁粉按配比秤重、混料、壓制成型；與鋁合金框架、蓋板、裝配、焊接；經(jīng)冷軋制成燃料板。最后將燃料板與側(cè)板滾壓結(jié)合，組裝成組件。包覆顆粒燃料由涂上熱解碳和SiC的微球(見(jiàn)高溫氣冷堆燃料元件制造)均勻分散在石墨粉中，壓制成燃料球，再在1073～1173K下使黏結(jié)劑碳化，最后在2073K左右的溫度下熱處理制得1。

球狀燃料元件球狀燃料元件，spherical fuel elements，球床高溫氣冷堆用的燃料元件。是包覆顆粒燃料彌散在石墨基體中的全陶瓷元件。外徑?60mm，球殼厚度5mm，球芯是?50mm的燃料區(qū)。有上萬(wàn)個(gè)包覆顆粒燃料彌散在石墨基體燃料區(qū)內(nèi)，包覆顆粒燃料有BISO和TRISO兩種，都是在陶瓷燃料核芯(如UO2)外沉積上多層不同性能的材料如疏松熱解碳、致密熱解碳和碳化硅等構(gòu)成，是防止裂變產(chǎn)物釋放的主要屏障。元件可在1250℃下長(zhǎng)期工作，短期工作溫度可高達(dá)1600℃，是一般金屬包殼的元件無(wú)法比擬的。因此，冷卻劑最高出口溫度可達(dá)950℃。元件制造工藝包括燃料芯粒制備、燃料芯粒包覆和球形燃料元件壓制三個(gè)步驟5。

包覆燃料顆粒的形狀分選高溫氣冷堆的燃料元件是用包覆燃料顆粒制成的。包覆燃料顆粒是在二氧化鈾核芯上包覆熱解炭和碳化硅4層鍍層而制成。包覆燃料顆粒彌散到石墨基體里，經(jīng)過(guò)壓制、成形、加工、熱處理等多道工序，最后制成高溫氣冷堆的燃料元件。

高溫氣冷堆一回路的放射性物質(zhì)主要取決于包覆燃料顆粒在燃料元件制造過(guò)程中和在輻照條件下的破損率。因此，包覆燃料顆粒的質(zhì)量對(duì)高溫氣冷堆的安全起著至關(guān)重要的作用。為保證燃料元件的質(zhì)量，對(duì)二氧化鈾核芯和包覆燃料顆粒除進(jìn)行篩分以控制其粒度外，還必須經(jīng)過(guò)形狀分選，除去其中球形度差的畸形顆粒6。

顆粒形狀的表征顆粒的形狀是指一個(gè)顆粒的輪廓或表面上各點(diǎn)所構(gòu)成的圖像。人們往往用球狀、針狀、纖維狀、多面體狀、卵石狀和片狀等一些定性詞語(yǔ)描述實(shí)際顆粒的形狀，但定性描述已不能滿足材料科學(xué)和工程的發(fā)展對(duì)顆粒形狀定量表征的要求。通常對(duì)球形以外的不規(guī)則形狀顆粒的大小以粒度來(lái)表示。測(cè)量方法不同,對(duì)粒度有不同的定義，但粒度僅代表顆粒的某一線性尺寸，卻不能表達(dá)顆粒的全部信息。非球形顆粒的形狀還可以形狀因數(shù)來(lái)反映，如體積充滿度、球形度、方向比等7。

對(duì)于接近球形的顆粒常使用球形度來(lái)定量描述其形狀。球形度定義為與顆粒體積相等的球體表面積與顆粒的表面積之比。在實(shí)際應(yīng)用時(shí)，表面積難以確切度量，所以，實(shí)際用的球形度定義為與顆粒投影面積相等的圓的直徑與顆粒投影的最小外接圓的直徑之比。另外，也常用顆粒投影最大直徑與顆粒投影最小直徑之比(長(zhǎng)短軸比)來(lái)定量描述顆粒橢圓的程度8。

隨著計(jì)算機(jī)圖像處理技術(shù)的迅速發(fā)展，提出了許多對(duì)顆粒形狀的新的定量描述方法，如傅立葉分析和分?jǐn)?shù)維方法。這些方法均是基于用數(shù)學(xué)方法來(lái)逼近顆粒在平面上投影，以找到一定的規(guī)律性來(lái)表征顆粒的形狀。定量地描述顆粒形狀，有助于進(jìn)一步研究顆粒形狀和顆粒的流動(dòng)性、填充性及與表面有關(guān)的其他特性的關(guān)系6。

畸形包覆燃料顆粒在制備包覆燃料顆粒時(shí),畸形二氧化鈾核芯是造成包覆顆粒球形度不好的重要原因。包覆過(guò)程中鍍層厚度的不均勻也會(huì)加重包覆顆粒的畸形程度。質(zhì)量較差的二氧化鈾核芯在包覆爐中由于高溫和顆粒的碰撞而碎裂形成畸形包覆燃料顆粒。二氧化鈾核芯的球形度差時(shí),也會(huì)使化學(xué)氣相沉積時(shí)的邊緣效應(yīng)加劇,使得包覆鍍層厚度不均勻6。

在壓制燃料元件時(shí)，畸形包覆燃料顆粒及包覆層有缺陷的顆粒在高達(dá)300MPa壓力下極易被壓破，在反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)也易破損。設(shè)計(jì)要求二氧化鈾核芯的畸形顆粒份額不允許超過(guò)1*10-4，即在95%的置信度下，隨機(jī)抽取近30000個(gè)二氧化鈾核芯中不允許有一個(gè)畸形顆粒。對(duì)包覆后的顆粒，除了對(duì)各鍍層的性能有嚴(yán)格要求外，也要求其球形度要好。有資料顯示,包覆燃料顆粒經(jīng)過(guò)分選后制造的燃料元件的破損率比未經(jīng)分選的至少低1個(gè)數(shù)量級(jí)。

傾斜振動(dòng)板式分選機(jī)二氧化鈾核芯的平均直徑為0，平均單粒重約0.7mg，包覆燃料顆粒的平均直徑為0.9mm，平均單粒重約1.3mg，比一般的粉體顆粒大而且重。分選時(shí)，要求有效選出畸形顆粒而又不損傷顆粒，并盡可能避免混入球形好的顆粒，減少鈾的損耗。經(jīng)過(guò)分析比較，選用了傾斜振動(dòng)板式分選機(jī)。

傾斜振動(dòng)板式分選機(jī)由平板、傾斜臺(tái)、控制器和給料器等組成。傾斜臺(tái)可調(diào)節(jié)平板在垂直方向和水平方向的傾斜角。控制器分別控制平板的振幅以及給料速度。

在光滑的平板上，顆粒受外力作用小，球形度好的顆粒在重力作用下可順利向下流入收集器中，而非球形顆粒的摩擦阻力大，則向下流動(dòng)的速度慢，同時(shí)，在振動(dòng)作用下產(chǎn)生向水平方向的運(yùn)動(dòng)，落人側(cè)面的收集器而被分離出去。

調(diào)整平板的傾斜角度、控制平板的振幅及給料的速度，可控制顆粒在平板上的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，從而改變分選的效率6。

分選試驗(yàn)在生產(chǎn)燃料元件時(shí)，每批二氧化鈾核芯及包覆燃料顆粒多達(dá)幾百萬(wàn)粒，全部需進(jìn)行分選。為保證分選的質(zhì)量，需要對(duì)平板的振幅、兩個(gè)方向的傾斜角度以及給料的速度進(jìn)行試驗(yàn)研究，以確定對(duì)不同種類、不同粒度的顆粒適用的參數(shù)。

首先用直徑0.7mm標(biāo)準(zhǔn)球形的不銹鋼球進(jìn)行試驗(yàn)。取1000粒鋼球，其中加人做了標(biāo)記的10粒有缺陷的鋼珠。直接把鋼球放在平板上，調(diào)節(jié)平板的傾斜角和平板的振幅，使得有缺陷的鋼珠全部選出，且未混人好的鋼珠。經(jīng)過(guò)幾次試驗(yàn)，確定平板的振幅和平板傾斜角度的范圍。

給料量小時(shí)，顆粒在平板上分散，互相不碰撞，給料速度對(duì)分選質(zhì)量的影響可忽略。先選定一較小的給料速度。取59包覆燃料顆粒，按鋼珠試驗(yàn)確定的平板的傾斜角和平板的振幅進(jìn)行分選，得到49球形好的顆粒。對(duì)落人非球形顆粒收集器中的顆粒在立體顯微鏡下挑選，取出其中300粒有明顯缺陷的顆粒，放人選出的球形顆粒樣品中，稱得顆粒重4.49。用此樣品反復(fù)分選，在立體顯微鏡下觀察選出的顆粒。調(diào)整平板振幅和平板傾斜角度，直到畸形顆粒全部選出，且盡可能不混人球形顆粒。

進(jìn)一步試驗(yàn)需要確定給料速度，并檢驗(yàn)前面選定的參數(shù)。取40g包覆燃料顆粒，共計(jì)30000顆以上。先按前面選定的平板振幅和傾斜角度進(jìn)行分選，再反復(fù)調(diào)整各參數(shù)進(jìn)行分選。每次分選時(shí)，改變振動(dòng)給料器的給料速度，記錄每次分選所用的時(shí)間，分別稱量落入非球形顆粒收集器和球形顆粒收集器中的顆粒質(zhì)量。在立體顯微鏡下觀察選出的顆粒，記錄落人非球形顆粒收集器中有缺陷的顆粒數(shù)量，及落入球形顆粒收集器中明顯畸形的顆粒數(shù)量。最終確定了包覆燃料顆粒分選時(shí)的各項(xiàng)參數(shù)范圍，使落人非球形顆粒收集器中的顆粒99%是有缺陷的，而落人球形顆粒收集器中的顆粒則未發(fā)現(xiàn)明顯的畸形顆粒6。